Une fois son diplôme de psychologie en poche, Theo James, né Theo Taptiklis, intègre la Bristol Old Vic Theatre School.
Ce n'est pas sous la direction de n'importe quel réalisateur que l'acteur en herbe fait ses débuts derrière la caméra. En effet, il décroche le petit rôle de Ray dans le film choral de Woody Allen, Vous allez rencontrer un bel et sombre inconnu (2010).
Après cette collaboration de haut vol, Theo James obtient de petits rôles dans des séries télévisées telles que A Passionate Woman ou encore dans la fresque historique Downton Abbey (2010) où il revêt le costume de Kemal Pamuk, un diplomate turc.
Puis il renoue avec le grand écran, qui lui propose des productions cheap : le film pour ados Les Boloss (2011) et la série B Underworld : Nouvelle ère (2012).
Les deux séries télévisées dans lesquelles on le caste ? Case Sensitive et Golden Boy - sont annulées au bout de quelques épisodes. Il a plus de chance en 2014, se retrouvant à l'affiche du futuriste Divergente.
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