Fille d'un représentant de commerce, Carroll Baker a 8 ans lorsque ses parents se séparent. Après avoir suivi sa scolarité en Pennsylvanie puis en Floride, elle débute dans le monde du spectacle comme danseuse et assistante de magicien. Elle fait une première -et brève- apparition à l'écran en 1953 dans Désir d'amour, décroche des rôles à Broadway, et tourne dans des publicités. Installée à New York, elle intègre en 1954 l'Actor's Studio, où elle a pour professeur Lee Strasberg. Elle s'y éprend d'un autre étudiant, Jack Garfein, qui deviendra son deuxième époux et le directeur de la fameuse école de comédie.
Refusant les grands rôles qu'on lui propose au cinéma, Carrol Baker, encore peu sûre d'elle, préfère accepter un personnage secondaire, celui de la petite amie de James Dean -qu'elle a connu à l'Actor's Studio- dans Géant de George Stevens en 1956. Elle enchaîne avec le film qui la rendra célèbre : Baby Doll d'Elia Kazan. Elle y incarne une troublante femme-enfant mariée à un exploitant de coton qui pourrait être son père, dans la moiteur du Sud des Etats-Unis. Ce personnage écrit par Tennessee Williams, et pour lequel Marilyn Monroe fut pressentie, lui vaut en 1957 une nomination à l'Oscar de la Meilleure actrice et un Golden Globe du Meilleur espoir, partagé avec Natalie Wood et Jayne Mansfield. L'Eglise et les ligues de vertu condamnent vigoureusement le portrait de cette affolante Lolita suçant son pouce dans son lit.
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