Fille de l'acteur-chanteur Antonio Molina (Surcouf, le tigre des sept mers) Angela Molina se lance d'abord dans la danse classique espagnole, obtenant son diplôme de professeur à l'âge de seize ans, avant d'intégrer l'Ecole Supérieure d'Art Dramatique de Madrid. Elle débute sur les planches dans La maison de poupée, puis au cinéma en 1974, tournant dans No mataras, Las Protegidas et No quiero perder la honra.
C'est son rôle principal dans Cet obscur objet du desir, dernier film de Luis Buñuel, qui, en 1977, la fait accéder à la célébrité. Elle travaille ensuite sous la direction de Luigi Comencini (Le Grand embouteillage), de Gillo Pontecorvo (Opération Ogre), d'Elio Petri (Le Buone notizie), ou encore de Marco Bellocchio (Les Yeux, la bouche).
Icône du cinéma espagnol, Angela Molina multiplie, dès les années 1980, les productions étrangères comme Bras de fer de Gerard Vergez et Le Voleur d'enfants, tout en tournant activement dans son pays, notamment dans Démons dans le jardin, L' Autre moitié du ciel, El Rio de oro, Les Choses de l'amour, Los Restos del naufragio ou encore Oh, cielos. Elle a également joué, entre autres, pour Alain Tanner (L' Homme qui a perdu son ombre), pour Ridley Scott (1492 : Christophe Colomb) et pour Pedro Almodovar (En chair et en os).
Pour ses nombreux rôles au cinéma - plus de soixante-dix en ving-cinq ans de carrière - Angela Molina a remporté plus d'une quinzaine de prix, dont ceux du Festival de Carthagène en 1978, du Festival du Film de Montréal en 1982, ou encore du Festival de San Sebastian en 1986.
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